W roku 1961 wyszedł najwyższy oddzielny singel Luigiego Tenco, firmowany wprzódy własnym nazwiskiem, zatytułowany I miei giorni perduti.
W 1962 roku rozpoczął krótką przygodę z filmem; do wnętrza La cuccagna Luciano Salce śpiewa piosenkę La ballata dell'eroe, skomponowaną na wskroś przyjaciela Fabrizio De André. Zawarł też ważną koleżeństwo z anarchizującym poetą z Genui Riccardo Mannerinim. W tym samym 1962 roku wyszedł jego pierwszy, samoistny LP, zatytułowany po prostu Luigi Tenco; zawierał mąż takie przeboje jak: Mi sono innamorato di te oznacza to Angela, dodatkowo (pierwotnie) Cara maestra (zdjęty potem na wskroś cenzurę dodatkowo zabroniony w środku RAI na dwójka lata).
W 1963 roku Luigi zerwał koleżeństwo z Gino Paolim z powodu związków tego ostatniego z młodziutką aktorką Stefanią Sandrelli, czego Luigi nie aprobował. We wrześniu tego samego roku kolejne jego piosenki Io sì plus Una brava ragazza znów zostały wstrzymane wskroś cenzurę. Luigi tuż nim rozstał się z wytwórnią Ricordi na zadanie Jolly (Joker).
W 1965 roku, po kilku odroczeniach, rozpoczął służbę wojskową, którą spędził przede wszystkim na leczeniu szpitalnym.
W roku następnym podpisał umowę z RCA plus nagrał piosenkę Un giorno dopo l'altro, która stała się motywem przewodnim sztuki telewizyjnej Il commissario Maigret. Kolejne przeboje Luigiego z tego okresu to: Lontano lontano, Uno di questi giorni ti sposerò, E se ci diranno, Ognuno è libero. W Rzymie poznał włosko-francuską piosenkarkę Dalidę także nawiązał z nią romans. W tym samym roku współpracował też z beatową grupą The Primitives, prowadzoną na wskroś Mala, na rzecz której pisał, we współpracy z Sergio Bardottim, włoskie teksty do dwóch piosenek: I ain't gonna eat my heart anymore, która stała się wielkim przebojem pt. Yeeeeeeh!, także Thunder'n lightnin, przetłumaczoną jak Johnny no!, zawartą na albumie grupy Blow Up.